2013年,钟楚曦与朱丹、何晟铭、孙坚合作出演了蒋家骏执导的都市医疗情感剧《爱的妇产科》,并在剧中饰演了清新甜美且贯穿全剧的小护士杨晨曦,而这也是钟楚曦的首部影视剧作品;此后,钟楚曦又接拍了革命情感剧《生死兄弟情》;同年,钟楚曦还在与邱心志、侯梦瑶、居文沛共同出演的古装人物传奇剧《上官婉儿》中饰演了武则天的侄女韦团儿。
2014年,钟楚曦在与张彬彬、王子鸣等人合作主演的现代爱情网络剧《爱的M型转弯》中饰演了清纯孤女晨晨;随后,钟楚曦再次与蒋家骏导演合作,出演了其执导的都市爱情偶像剧《爱情回来了》;5月,与贾青、韩栋、胡兵联袂出演了都市爱情励志剧《闺蜜的心事》;同年,钟楚曦还与张倬闻、李宗翰、萧蔷等人共同主演了年代探案悬疑剧《橙色密码》,并在剧中饰演了风韵十足且充满魄力的单元女一号李梦兰;此外,钟楚曦还在都市情感剧《亮色人生》中饰演了梦想成为歌星的美丽女孩刘莉莉。
2015年,钟楚曦除了继续出演医疗剧《爱的妇产科2》之外;她还与何晟铭、孙坚、jessicac合作主演了年代谍战动作剧《怒海红尘》,并在剧中饰演了拥有优雅气质和一腔热血的戴雨诗;10月1日,钟楚曦正式签约华谊兄弟,并与李小璐、贾乃亮等人共同出演了民国悬疑励志剧《煮妇神探》;随后,钟楚曦还与贺军翔、李念、安七炫联袂主演都市时尚偶像剧《朋友圈儿》,饰演了性格温顺又魅力十足的时尚Girl苏惠。
2016年,钟楚曦与郑恺、郭碧婷等人合作主演了近代人物传奇剧《国士无双黄飞鸿》,并在剧中饰演了美艳动人且风情万种的粤剧女班头号刀马旦岑慧慧;随后,钟楚曦还完成了个人的首部电影作品,她与董子健、春夏合作出演了校园疯狂喜剧片《脱单告急》;同年7月,她再次与郑恺合作并主演了都市情感剧《好久不见》,而她在剧中则饰演海归女叶聪。
2017年,钟楚曦与黄轩搭档主演了冯小刚执导的青春文艺电影《芳华》,凭借该片获得第2届“亚洲璀璨之星”亚洲新锐奖。
2018年1月15日,与成龙、阮经天合作主演的古装奇幻喜剧片《神探蒲松龄之兰若仙踪》正式杀青;随后,与罗晋、谭松韵等合作主演了都市情感片《八月未央》,在片中饰演个性叛逆未央;7月,与胡一天合作主演创业题材青春剧《青春须早为》。
2019年8月3日,担任浙江卫视陌生社交心理学旅行观察真人秀《各位游客请注意》固定嘉宾;10月28日,钟楚曦参加夜晚城市实境追跑真人秀《追我吧》,将与陈伟霆、范丞丞、黄景瑜、宋祖儿、吴宣仪、萧敬腾组成“追我家族”,与素人在夜晚的都市CBD中展开一场“你追我逃”的追逐战;12月27日,主演电影《解放·终局营救》,饰演的拥有双重身份的神秘歌女梅艳。
2020年2月14日,与马思纯、黄景瑜合作主演电影《荞麦疯长》上映。同年出演《七圣》系列电影。