张翼的早期荧幕形象多数为俊逸英挺的大侠，并带有一种当时演员中少见的书卷气，因此，其第一部武侠电影即为改编自金庸小说《书剑恩仇录》的《儒侠》。在其中，张翼饰演陈家洛的角色日月会总舵主——沈秉义，其白衣如雪、风采翩翩的儒侠形象十分出众。之后他在邵氏演出的作品也均为正派大侠形象，还是包公案影视作品（电影《七侠五义》）中饰演南侠展昭的第一人。由于邵氏着力发展武侠片，张翼与同时期的王羽、罗烈、郑雷、解元等武侠小生并称为“邵氏五虎”。
另外，张翼也参与过一些功夫喜剧的拍摄，如与上官灵凤合作的《妙手千金》，与恬妮合作的《半斤七两》，与导演何藩合作了言情片《昨夜星辰昨夜风》等，戏路十分宽广。1975年，张翼还参演了著名导演丁善玺执导的史诗巨制《八百壮士》，饰演驻守四行仓库与日军对抗的524团副团长杨瑞符，片中他挥舞大刀杀敌的场面令人难忘。有意思的是，据说当时由于本片拍摄周期过长，导演丁善玺不得不在拍片的8个月中，抽调片中演员套拍了另外两部商业电影，以此作为对演职人员的补偿，张翼在其中的一部谍战片《黑龙会》（又《天津龙虎斗》）中出演男主角，影片上映后也造成了不小的轰动，并成为港台谍战片经典之一。
由于张翼本身有戏剧、武术基础，所以在拍摄打斗场面时他经常不用替身出演各种高难度动作，如翻腾、摔打、跳跃动作等均应付自如，加之演技扎实，成为片酬很高的卖座影星之一。整个70年代，张翼活跃在港台两地，主演或参演过近百部武侠、动作片。与王羽、上官灵凤、徐枫、黄家达、嘉凌、田鹏、王道等明星经常搭档演出。而其中，张翼与洪金宝合作的动作电影不少，在1976年的动作电影《大太监》一片中，张翼再次转型，出演权倾一时的东厂厂公——惜薪司大太监田尔耕，其白发反派形象狡诈威严，气派非凡，加之眼光犀利如刀，令人不寒而栗。由此，他在不同影片中塑造了一系列武功高强、心狠手辣的白发反派人物形象，并成为动作片名导李作楠、郭南宏、欧阳俊等的固定合作班底，演出了许多风靡一时的影片，如《达摩密宗血里飘》、《十大弟子》、《棍王》、《螳螂与鹰爪》、《中原镖局》等动作经典。
而在另一部由徐增宏导演，与“武侠皇后”郑佩佩合演的侠情片《神剑震江湖》（本片情节主要改编自金庸小说《倚天屠龙记》的前半部分）中，张翼饰演的于乾文一角则允文允武，英俊逼人，与当年娇媚如花的郑佩佩组成了一对耀眼的荧幕侠侣。
张翼分别与王羽、何宗道、嘉凌、徐枫、茅瑛等明星合作，出演了《灯笼街》、《猎人》、《血连环》、《大江南北》、《大圈套》、《飞燕双娇》、《烈日狂风野火》等作品。
1966年，张翼回港探亲时被邵氏公司挖掘，并由此进入邵氏电影公司。由于外形俊秀，身手敏捷，他一出道即担当武侠片男主角，成为邵氏早期武侠电影当家小生之一。在邵氏期间，他共演出了10余部武侠电影，代表作首推大导演岳枫执导的《夺魂铃》，张翼在其中演为家人报仇手刃三大恶人的男主角卫虎。《夺魂铃》一片在摄影技法、动作场面、情节结构上皆为上乘之作，在今天看来依旧魅力非凡。导演岳枫的风格大气磅礴，摄影鲍学礼的镜头气势夺人，张翼的表演则是锋芒毕露，英气凛然，可谓少见的摄制精良的武侠佳作，也因此成为邵氏出品的武侠名片之一。据说，邵氏的大老板邵逸夫也对此片十分钟爱，经常会带着这部影片参加各种影展。
1971年，张翼加入邹文怀创立的嘉禾公司——张翼与邵氏首席武侠小生王羽是好友，所以，后来当王羽离开邵氏时，张翼也随后脱离邵氏，去台湾为嘉禾拍片，并与王羽、李小龙、苗可秀、茅瑛等成为嘉禾草创初期的基本演员，参演了嘉禾出品的第一部卖座影片《独臂刀大战盲侠》。在台湾时期张翼的片约不断，并成为当时首屈一指的动作片大牌演员，以拍摄武侠、功夫、动作片为主。从转投嘉禾时起，张翼开始从英俊小生转型为硬派功夫巨星，代表作为洪金宝任武术指导的《夺命金剑》、《山东响马》、《铁掌旋风腿》，以及与王羽合演的《侠义双雄》、《一夫当关》、《四大天王》等经典作品。另有其他民国动作经典如《黄埔滩头》、《烈日狂风》、《黑吃黑》、《克星》、《金罗汉》、《黄金赌客》、《英雄榜》、《黑龙会》等，均为当时风靡一时的卖座影片。此外，他还参与了一些影片的监制、导演工作。
70年代后期，张翼最经典的荧幕形象莫过于反派BOSS，尤其是白发大BOSS角色，尽管他当时只不过30多岁，但由于有着深厚的京剧老生功底，所以能够将白发反派人物演绎得栩栩如生，在一干功夫明星中分外抢眼，如在电影《勾魂针夺命拳》、《螳螂与鹰爪》、《鹰拳》、《龙拳蛇手斗蜘蛛》、《十大弟子》、《棍王》、《中原镖局》、《方世玉大破梅花桩》、《锦衣卫》、《少林寺的叛逆》中，都能看到众位主角连番血战张翼饰演的功夫高超的大反派的场面。这些影片当年也曾成为80年代大陆观众录像厅时代的观影必看经典，并被翻译成多国语言发行海外，为国外许多功夫片影迷所津津乐道。
80年代以后，随着台湾功夫片逐渐没落，张翼遂返回香港，开始在小荧幕上继续施展拳脚，在香港两大电视台拍摄了不少经典电视剧集。如在亚视拍摄的警匪剧佳作《大控诉》（他在其中I饰演衣冠楚楚却心理变态的警司司徒伯雄），《四大名捕》（饰演干练沉稳的四大名捕之一铁手）。在TVB，他则与周润发、郑裕玲合作，出演“上海滩”系列之一——《鳄鱼潭》中的大反派上海滩黑帮老大杨绍川。其间，张翼也接演、客串了不少电影，如洪金宝作品《身不由己》、《战神传说》，梁家仁自导自演作品《无名火》，新浪潮导演唐基民的《黄祸》等，人物形象也都是黑帮老大或富豪、警察为主。
1989年，张翼在梁朝伟主演的剧集《侠客行》中，饰演内心深沉诡谲却道貌岸然的大反派贝海石，令观众印象深刻。之后，他还客串演出了一些TVB经典剧集：在风水剧《命转乾坤》中，张翼饰演以现代科学解读传统风水学说的环境学教授曹学威，儒雅睿智，气度不凡，风采亦不减当年。而在TVB台庆剧《天伦》中，张翼则饰演大家长林海，将一个为儿女家事困扰的父亲角色刻画得十分出色。1995年，在无线重头武侠剧《神雕侠侣》中，张翼客串出演绝情谷谷主公孙止。在《圆月弯刀》一剧中，他则出演魔教教主任天行，演技精湛，气势十足，也令更多年轻观众领略了这位早期邵氏影星的出众风采。
1996年，张翼退出演艺圈，举家移民加拿大温哥华，但他对演戏仍有着浓厚的兴趣，参加了由老友岳华创办的温哥华香港影视人协会，经常参加各种公益、慈善演出，并义务参演了《72家房客》、《我和春天有个约会》等舞台剧、音乐剧。2007年底，他回港拍摄无线电视剧《甜言蜜语》。2008年，张翼与岳华一同回港，参演了无线台庆巨制《巾帼枭雄》一剧，饰演蒋家大管事李祥发，演技老辣，表现不俗。
