2008年在校期间的钱柳吟出演朱枫导演的电影《寻找刘三姐》,在片中饰演阿燕,正式接触娱乐圈;同年被李少红选中出演由曹雪芹所著经典小说改编的电视剧《新红楼梦》,饰演贾探春丫头侍书。
2009年出演战争剧《濠河边上的女人》并参演北京电影学院表演学院07级本科班《蠢货》、《二十四小时有饭》两个独幕剧,在《蠢货》中担任女主角寡妇波波娃。
2010年主演的战争电影《孤岛秘密战》和90后农村题材的电影《村官普发兴》上映,钱柳吟分别饰演赵晓英和反派角色日本女兵;同年客串爱情电影《武功山别恋》。
2011年出演张艺谋导演根据严歌苓同名小说改编的战争史诗电影《金陵十三钗》,饰演凤娇。