2003年,出演申爱、吴智昊主演的爱情动作电影《我的性急男友》,在片中饰演京珠,这是她的首部电影作品,从而正式进入演艺圈;之后,崔允素由于学业原因而没有继续拍戏。
2008年,出演李泰兰、金圣洙主演的家庭情感剧《我的爱金枝玉叶》,从而正式复出。
2010年,出演玄彬、河智苑、尹尚贤主演的科幻爱情剧《秘密花园》,在剧中饰演男主角金洙元的妹妹金熙媛,与玄彬饰演一对兄妹;同年,出演池昌旭、都知嫄、吴智恩主演的家庭情感剧《笑吧,东海》。
2011年,客串赵茹珍、金桢勋、崔振赫主演的浪漫爱情喜剧《需要浪漫》,在剧中饰演男二号裴成贤的未婚妻;同年,出演池昌旭、俞承浩、尹素怡主演的古装武侠剧《武士白东秀》,在剧中饰演表面以艺妓身份生存、实际为杀手集团“黑纱竹笼”做事的九香。
2012年,出演金南珠、刘俊相、尹汝贞主演的爱情喜剧《顺藤而上的你》;同年,出演崔日燮执导的家庭情感剧《没有你无法活下去》,在剧中饰演美丽大方、性格坦率的雪琳。
2013年,与庆收真、李俊合作主演家庭情感剧《恩熙》,在剧中饰演心直口快且自尊心很强的富家千金车英珠。
2014年,与柯有伦、徐鸣飞、张艾青合作主演动作喜剧电影《菜鸟》,在片中饰演爱耍大牌、遭受众多非议的女主角王曼菲;同年,与尹健搭档主演浪漫爱情剧《爱情频率37.2》。
2015年3月,推出与柯有伦合唱的歌曲《为爱》,并作为电影《菜鸟》的主题曲;同年,与谷尚蔚、杜海涛、梁家仁合作主演动作电影《拳霸风云》,在片中饰演因家境贫寒而被父母卖到妓院的女主角莎莎;同年6月,参加江苏卫视脱口秀节目《一票难求》的录制。
2016年1月23日,其主演的谍战情感剧《邻家英雄》在韩国OCN有线台播出,而她在剧中则饰演了中央情报局要员徐安;同年2月27日,其主演的家庭情感剧《家和万事成》在韩国MBC电视台播出,而她在剧中则饰演了奉三峰的小女儿奉海媛。