1993年，作为演员出道，首次出演电视连续剧《双胞胎教师》，在剧中饰演学生。1994年9月21日，以TOKIO主唱的身份CD出道。TOKIO的单曲和专辑里收录了不少长濑的个人创作，这些歌曲大部分都是由他一手包办作词、作曲、编曲。同年年末，第一次登上红白歌合战的舞台。截至2016年，连续23年在红白歌合战上登台表演。
1995年7月，首次主演青春爱情剧《逃往他乡的麻雀》，饰演跟心上人离家出走的辍学生惠比须保。10月，在铃木保奈美主演的爱情剧《恋人啊》中饰演爱慕着女主人公的青年藤田达彦。11月2日，参与主持的常规综艺节目《铁腕DASH》开播，该节目于2014年以18.4%的平均收视夺得当年日本综艺节目年度收视冠军。
1996年1月，主演青春群像剧《白线流》，该剧讲述了一群临近毕业的高中生的青春故事，长濑智也在剧中饰演半工半读的夜校生大河内涉。该剧在此后数年陆续推出了五集特别篇，记录了剧中主人公们的成长历程。10月，参演东山纪之主演的爱情剧《亲爱的女人》，饰演主人公的弟弟石丸广见。
1997年1月，参演上川隆也主演的新春特别电视剧《龙马风云录》，饰演幕末人斩冈田以藏。同年，以Tomoyawith3T的名义，发行了由迈克尔·杰克逊制作的单曲《ETERNALFLAME》，该单曲是长濑智也首次以个人名义发行的单曲，同时也是他主演的电视剧《超能侦查员》的主题歌。10月，主演奇幻剧《超能侦查员》，饰演意外得到超能力的大学生相泽悟。
1998年，主演月九电视剧《成人礼》，该剧讲述了东京的成人礼上，五位来自日本各地的年轻人彼此相遇相识的青春故事。长濑智也在剧中饰演逃离父亲的辍学生矢部铁哉，并凭此剧成为月九史上最年轻男主演。7月，参演浅野温子主演的纯爱剧《爱与情欲》，饰演代表着情欲、在爱情上狂野而主动的弟弟合田次郎。长濑智也通过该剧被TBS知名制作人矶山晶挖掘，其后来主演的很多代表作品都出自矶山制作人之手。
1999年1月，参演惊悚电视剧《午夜凶铃：最终章》，饰演充满悲剧色彩的男青年高山龙司。10月，主演电视剧《砂上的恋人们》，饰演女友意外去世，却因种种因缘爱上肇事者而陷入矛盾纠结的主人公高野朗。
2000年，主演青春群像剧《池袋西口公园》，饰演重情重义、为池袋周边的小混混们解决纠纷的闲散青年真岛诚。该剧改编自石田衣良的同名小说，汇集洼冢洋介、加藤爱、妻夫木聪、山下智久、佐藤隆太、坂口宪二、高桥一生、渡边谦、阿部隆史、小栗旬等一众新老人气演员。由于电视剧的大红，池袋西口公园也成为了新的观光景点。该剧是长濑智也与鬼才编剧宫藤官九郎的第一次合作，也成为“长濑×宫九”黄金搭档的起点。
2001年，主演家庭喜剧《女婿大人》，饰演镜头前冷漠孤独，镜头后冒失开朗，因为想拥有温暖的家而入赘普通家庭当女婿的大明星樱庭裕一郎。长濑智也凭借其收放自如的演技首次获得日剧学院赏最佳男主角，该剧于2006年被CCTV8引进。同年，以电视剧《女婿大人》的主人公“樱庭裕一郎”的名义，发行了与TOKIO合作的双A面单曲《一个人的牙刷》，夺得Oricon公信榜首位，累计销量达到42万张。10月，主演医疗电视剧《半个医生》，饰演初出茅庐的新手医生狭间一番。同年，发行个人写真集《樱庭裕一郎写真集》。
2002年，首次与崔民秀共同主演刑侦电影《汉城72小时》，饰演意外被卷入韩国犯罪阴谋的日本警察早濑佑太郎。该作品是日韩合拍的日韩国民交流纪念作品，全部在韩国取景拍摄。长濑智也凭此作品获得第15届日刊体育电影大奖石原裕次郎新人奖。同年4月，主演金融电视剧《金融小子》，该剧改编自石田衣良的小说《波上的魔术师》，长濑智也在剧中饰演在高人指导下学习炒股，意图扳倒大银行的白户则道。10月，主演家庭喜剧《年轻爸爸》，饰演年纪轻轻当上三个孩子的父亲的漫画家真渊优作。
2003年，得益于前作《女婿大人》的成功，富士台于2003年翻拍了《女婿大人2003》，依旧由长濑智也担纲主演，女主角则由酒井法子扮演。剧中部分剧情是以现场直播的方式播出的。长濑智也还以剧中男主角樱庭裕一郎的名义发行了个人单曲《不能没有你》。
2004年1月，主演电视剧《她已不在人间》，饰演怀揣达不到的梦想，沉沦玩乐游戏人间的花花公子安西始。同年11月，出演讲述石原裕次郎生平的特别电视剧《弟》。
2005年1月，主演特别版电视剧《虎与龙SP》，饰演不会讲话立志成为落语家的黑社会小混混山崎虎儿。同年4月，单集特别电视剧被扩大为11集电视连续剧《虎与龙》，在TBS黄金档播出。该剧虽以传统艺术落语为题材，但剧情新颖有趣，因而在年轻人中掀起热潮，横扫学院赏8项大奖，还斩获2005年银河赏大赏，长濑智也凭此作品第二次获得日剧学院赏最佳男主角。这也是长濑智也与宫藤官九郎的第二次合作。同年，长濑智也还与中村七之助共同主演了宫藤官九郎的导演处女作《深夜的弥次与喜多》，并因此登上美国《Variety》杂志封面。
2006年1月，以落语电视剧《虎与龙》为契机，出演《笑点》的正月特别直播节目，并在节目中表演了落语经典剧目《初天神》。同年，长濑智也包办词曲编曲的《明日を目指して!》成为TOKIO发行的同名单曲的主打曲目，打破了以往成员自作曲仅在专辑中收录，单曲主打歌由其他音乐人供曲的创作形式。7月，主演校园喜剧《我的老大，我的英雄》，饰演为了继承组织，回到高中上学的黑社会少主榊真喜男。长濑智也的绰号“少主”正是出自该剧。该剧平均收视率达到19.1%，最终集收视率为23.2%。同年，担任TOKIOGIGs2006演唱会的舞台导演，并参与DVD影像剪辑工作。此后发行的演唱会DVD、专辑特典等，也大多由他参与剪辑。11月，登上日本专业吉他杂志《GuitarMagazine》的吉他器材特辑。
2007年9月，首次挑战动画配音工作，为骨头社出品的动画电影《异邦人无皇刃谭》的主角无名配音。该片凭借其制作精良的动作场面，获得第81届奥斯卡最佳长篇动画提名。10月，主演爱情电视剧《歌姬》，饰演因战争失忆流落到土佐的男人四万十太郎。
2008年1月，在《笑点》的正月特别直播节目中再次表演落语，跟春风亭升太合作演出双人落语《臭豆腐》。11月28日，个人纪录片《敲响天国之门~长濑智也·30岁的现在~》在NHK电视台播出。
2009年，出演个人纪录片节目《情热大陆》。2月，主演公路电影《天堂之门》，该片翻拍自1997年德国电影《末路叹世界》，长濑智也在片中饰演只剩三天生命，跟少女一起驾车去海边迎接人生终点的的绝症病人青山胜人。7月，主演喜剧《华丽的间谍》，饰演为争取减刑成为间谍，跟恐怖分子作斗争的天才欺诈师铠井京介。同年，受邀出演美国音乐节目MTVUnplugged，演唱了包括6首自作曲在内的10首歌曲，成为登上这一舞台的第七个日本人。
2010年，“长濑×宫九”黄金搭档再次集结，推出刑侦喜剧《自恋刑警》。长濑在剧中饰演总是爱上犯人，在爱情上屡战屡败的刑警自恋君。剧中舞蹈片段在网络走红，点击量达到数千万。
2013年1月，主演爱情喜剧《小原别哭》，该剧讲述了漫画主人公小原及其作者越前小姐的奇幻爱情故事，长濑在剧中饰演漫画中走出来的主人公小原。同时，长濑智也首次为该主演电视剧创作主题曲《リリック》，该单曲连续十周入围公信榜，并在TOKIO20周年精选专辑的粉丝投票中获得首位，以这张单曲为契机，TOKIO的创作体制由外部供曲向内部成员自主制作转移，此后发行的单曲多数由长濑智也包办词曲编曲。同年10月，主演由日本真实犯罪事件“三亿元事件”改编的社会悬疑剧《黑河内》，饰演游走于黑白边缘的刑警黑河内圭太。两部电视剧的主题歌均为长濑智也作词作曲。
2014年，为后辈团体关8的专辑提供歌曲《ドヤ颜人生》，这是长濑智也首次为其他音乐人供曲，作词、作曲、编曲由他一手包办，还参与了电吉他部分的录音。7月，作为TOKIO的主唱兼吉他手，参加SUMMERSONIC摇滚音乐节和JoinAlive野外音乐节，开创了杰尼斯事务所团体出演野外音乐节的先河。
2015年10月1日，个人广播《NAGASETheStandard》开播，该广播是讨论日常的所思所想、兴趣爱好等内容的十分钟节目，长濑智也经常在广播中披露吉他弹唱。
2016年1月，主演医疗电视剧《Fragile》，饰演毒舌的天才病理医生岸京一郎。长濑智也凭借剧中表现夺得CONFiDENCEAWARD电视剧赏最佳男主角。该剧是长濑智也继《女婿大人2003》以来，时隔13年再次主演富士台电视剧。长濑智也亲自操刀，为电视剧创作同名主题曲《Fragile》，也是富士电视台首次起用长濑智也创作的词曲。5月21日，以电影《早死早投胎之地狱摇滚篇》片中乐队“地狱图”的名义参加METROCK露天音乐节。6月，以”地狱图“的名义发行原声碟《TOOYOUNGTODIE!地狱的歌地狱》。6月，主演由宫藤官九郎编导的青春摇滚喜剧电影《早死早投胎之地狱摇滚篇》，饰演地狱农业高中轻音部顾问，地狱专属摇滚乐队“地狱图”的主唱兼吉他手KillerK。长濑智也为了扮演“赤鬼”KillerK，每天需要进行将近90分钟的特效化妆，穿戴上将近10公斤的服饰和吉他，变身为一个“右手是吉米·亨德里克斯的左手，左手是科特·柯本的右手，下半身是迈克尔·杰克逊，声音是忌野清志郎”的魔鬼乐手。10月，为松冈昌宏主演电视剧《家政夫三田园》提供主题曲《爱！wannabewithyou...》，这是长濑智也首次为团内其他成员的电视剧供曲。
2017年2月13日，长濑智也赴美国洛杉矶，在格莱美颁奖典礼现场设立的直播间作为WOWOW的特邀嘉宾为观众转播第59届格莱美奖颁奖典礼的盛况。7月，主演TBS日曜剧场纯爱电视剧《对不起，我爱你》，长濑智也在剧中饰演充满悲剧色彩的男主人公——从小被母亲遗弃的孤儿冈崎律，这是他时隔19年挑战纯爱电视剧，该剧改编自同名经典韩剧，剧中部分内容在韩国取景，使用韩语拍摄，长濑在副音轨中为自己的韩语台词进行了日语配音。7月，为有田哲平主演的TBS周三深夜剧场连续剧《深海鱼男》提供主题曲《クモ》。
2018年2月，连续两年担任WOWOW格莱美颁奖礼直播的特邀嘉宾，赴纽约参加第60届格莱美奖颁奖典礼。同年，主演社会派电影《飞上天空的轮胎》，饰演踏实工作却蒙受不白之冤，愤然孤身挑战大企业的小货运公司老板赤松德郎，该片改编自日本知名作家池井户润的同名小说，这次是他的作品首次被搬上大银幕。
