2002年,安志杰被向华强发掘,并与中国星签下10年合约;同年,完成了个人首部电影作品,与托宾·贝尔、乔·鲍里托、特雷莎·海雷拉联袂主演了徐克执导的科幻动作电影《黑侠II》,在片中担纲男主角,饰演在世界各地除暴安良、行侠仗义的黑侠,从而正式进入演艺圈;此外,他还出演了李玟《有你就够了》的MV。
2003年3月9日,其出演的都市爱情偶像剧《Hi上班女郎》播出,这是他的首部电视剧作品;3月27日,与舒淇、任达华联合主演的爱情动作喜剧电影《奇逢敌手》上映,在片中饰演女主角小玲的梦中情人Alex;同年,与蔡依林共同为电影《我的失忆男友》演唱片头曲《爱的天使》,并独唱了插曲《不再怕黑》;12月3日,与吴建豪、金贤珠、莫少聪联袂主演的动作电影《少年阿虎》上映,在片中饰演真武拳馆的拳手坦克,他则凭借该片获得了第23届香港电影金像奖最佳新人奖。
2004年3月11日,与刘青云、刘嘉玲、蒋怡联袂主演的爱情喜剧电影《七年很痒》首映,在片中饰演与张采冰关系暧昧的健身教练WIL;9月24日,与成龙、谢霆锋、吴彦祖联合出演的警匪动作电影《新警察故事》上映;10月28日,其主演的古装武侠电影《飞侠小白龙》上映,在片中饰演二皇子天养,这是他首次在影视作品中尝试古装扮相;此外,他还出演了杨千嬅《柳媚花娇》、《处处吻》的MV。2005年,出演吴建豪、余文乐、夏雨主演的动作电影《猛龙》。
2006年4月28日,其参演的动作电影《黑社会2:以和为贵》上映;同年,与方力申、杨爱瑾、元华、森美联合主演惊悚爱情电影《爱上尸新娘》,在片中饰演飞虎队队长阿杰;10月5日,由吴京、杨爱瑾、郑中基主演的动作电影《黑拳》上映,安志杰在片中饰演身手不凡的威龙;10月12日,与黄子华、应采儿联合主演的爱情动作电影《情意拳拳》首映,在片中饰演Vivian的前男友、无良律师Jason;12月25日,与天心、应采儿、陈小春联袂主演的动作电影《魔鬼天使》首映,在片中饰演场内执行任务的探员罗杰。
2007年7月19日,其主演的警匪动作电影《男儿本色》上映,在片中饰演天养生的兄弟天养义;9月5日,与刘青云、林家栋联袂主演的犯罪电影《神探》上映,在片中饰演看似坚强能干但内心却很懦弱胆怯的重案组督查何家安。
2008年4月3日,与刘德华、李美琪、洪金宝、濮存昕合作主演的古装动作电影《三国志之见龙卸甲》首映,在片中饰演随赵子龙出身入死的邓芝;8月8日,其参演的爱情喜剧电影《内衣少女》上映;8月28日,与杨爱瑾、关楚耀联袂主演的爱情悬疑电影《亲爱的》上映,不仅与曾恺玹共同为该片演唱了主题曲《我不在乎》,还独唱了插曲《我爱的人都让我伤心》。
2009年,与任达华、廖碧儿合作主演动作电影《灭门》,在片中饰演沉默寡言的骆小牛;同年,与任达华、苗侨伟联袂主演动作电影《撕票风云》,在片中饰演功夫了得的前飞虎队成员高达,该片于2010年1月7日上映。
2010年2月9日,与赵文卓、周迅、郭晓冬联袂主演的古装武侠电影《苏乞儿》上映,在片中饰演性格深沉、内心充满仇恨的袁烈;4月1日,其主演的爱情电影《月满轩尼诗》上映,在片中饰演爱莲的男友阿旭,与汤唯饰演一对情侣;6月17日,与巩俐、周润发、约翰·库萨克共同出演的谍战电影《谍海风云》首映。
2011年4月23日,与高云翔、饶敏莉、莫小棋领衔主演的刑侦剧《新玉观音》首播,在剧中一人分饰二角,分别饰演了性格迥异的双胞胎兄弟毛杰、毛放;4月26日,与甄子丹、孙俪、姜文合作主演的古装电影《关云长》上映,在片中饰演东岭关守将孔秀,该片最终以1.6亿元人民币的票房成绩收官;9月29日,其出演的古装奇幻电影《画壁》上映,在片中饰演暗恋芍药的金甲武士猫头鹰;11月29日,与黎明、张涵予、刘亦菲合作主演的古装动作电影《鸿门宴传奇》首映,在片中饰演为刘邦打天下、立下赫赫战功的“汉初三杰”之一的韩信。
2012年1月17日,与周杰伦、谢霆锋、林鹏联袂主演的动作电影《逆战》上映,在片中饰演重情重义的王肖恩;7月13日,与谢婷婷搭档主演的动作电影《绝色武器》首映,在片中饰演辅助龙志强查询案件、缉捕罪犯的香港刑警王智勇;11月8日,其参演的动作电影《寒战》上映,在片中饰演飞虎队行动指挥官石米高。
2013年8月16日,与张家辉、彭于晏、李馨巧联袂主演的动作电影《激战》上映,在片中饰演MMA参赛者李子天;10月18日,其主演的动作电影《特殊身份》上映,在片中饰演男主角陈子龙的仇敌罗志伟;11月1日,其主演的动作电影《铁血娇娃之丛林日记》首映。
2014年1月3日,与谢霆锋、余文乐、任达华联袂主演的灾难电影《救火英雄》上映,在片中饰演助理消防区长叶志辉;1月10日,与伍允龙、胡然领衔主演的抗战电影《恶战》首映,在片中饰演武功高强的上海滩霸主龙七;4月18日,与吴彦祖、张家辉合作主演的警匪犯罪动作电影《魔警》上映,在片中饰演谋财而私通“鬼王党”匪徒的警察陈志斌,而他则凭借该片入围了第6届澳门国际电影节最佳男配角奖;10月23日,与伍允龙、尹子维、杰西卡·C联袂主演的惊悚悬疑电影《尸城》上映,在片中饰演男主角Andy;11月7日,由高希希执导的爱情电影《露水红颜》上映,安志杰在片中饰演财大气粗的练哥。
2015年1月16日,其参演的动作电影《骇客交锋》在美国上映,饰演香港警察庄志远;4月3日,与尼古拉斯·凯奇、海登·克里斯滕森、刘亦菲联合主演的古装动作电影《白幽灵传奇之绝命逃亡》上映,在片中饰演武艺高强的东方大皇子长子星。
2016年,与吴磊、邢菲、张丰毅、杨紫琼共同出演古装神话电影《大闹东海》;7月22日,与郭富城、杨子姗、郝蕾联袂主演的犯罪爱情电影《天亮之前》上映,在片中饰演放荡不羁的江湖混混马修;7月29日,其参演的古装神话电影《封神传奇》首映,在片中饰演周武王姬发;同年,与郭品超、热依扎、乔任梁联合主演年代传奇剧《雪女王》。
2017年4月14日,其主演的爱情电影《玩命试爱》上映,在片中饰演情感丰富、内心不安的男主角韩子泉;同年,与张晋、蔡少芬、熊欣欣联合主演功夫喜剧电影《十吨刺客》,在片中饰演杀手首领阎王;随后,与赵文卓、陈国坤、杜宇航联袂主演功夫喜剧电影《功夫联盟》,在片中饰演通过时空穿梭到现代来帮助主人公费英雄追求真爱的霍元甲;10月13日,由王迅、张瑶领衔主演的喜剧电影《你往哪里跑》上映,安志杰在片中饰演警察雷刚。
2018年6月,与古天乐、宣萱等合作出演了电影《犯罪现场》。